Nato da Émile Toulmouche e Rose Sophie Mercier, ebbe uno zio scultore. Verso i dodici anni, apprese i primi rudimenti del disegno e poi di pittura a Nantes, e nel 1846 andò a Parigi, dove divenne allievo di Charles Gleyre, seguace della pittura accademica. Toulmouche è giudicato il pittore della parigina: Émile Zola scrive delle «deliziose bambole di Toulmouche». Tra i pittori più celebri del Secondo Impero, come Alfred Stevens, Jean-Léon Gérôme o William Bouguereau, la sua notorietà si offuscò poco a poco, come tutti i pittori accademici e di genere dell'Ottocento.
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